具有大量未知特性的新化合物的搜索和研究很大程度上依赖于计算方法。利用这些发现可以帮助解决许多问题，主要是日益严重的环境问题和新药的开发。在本文中，我们将描述如何使用机器学习来创建新的半导体材料。
现代物理电化学的起点可以追溯到 1986 年，当时 IBM 工程师发现某些陶瓷化合物具有低温超导性。很明显，合成材料在某些条件下表现异常：它们改变熔点、表现出超导性以及半导体和绝缘体的电子特性。然而，这种材料的存在（特别是在实际的温度和压力范围内）非常罕见，因为它是基于数千个物理和化学参数的成功组合。
传统上，使用两种方法来寻找新粒子：
密度泛函理论（DFT）和晶体结构预测（CSP）。第一个用于计算分子的电子结构，第二个用于预测物质晶格的参数。
不久前，出现了一类基于机器学习算法的新方法。模型是使用OQMD、Materials Project和AFLOWlib等实验 DFT 观测数据创建的，旨在预测具有有利特性的材料的化学空间。
该方法用于预测一类成分为 X 4 Y 2 Z 的三元化合物，这些化合物热力学稳定且带隙为 0.3 至 1.8 eV。
方法
机器学习模型
神经网络由三个部分组成：训练样本、张量表示和学习算法。带隙能量是使用基于决策树的分层模型确定的；和使用随机森林算法的焓。训练数据来自开源数据集 OQMD、Materials Project 和 AFLOWlib。
结构定义
为了研究元素的结构，使用最小跳跃法（MHM），该方法利用化学成分信息来预测势能。为了克服能量障碍，采用经典分子动力学（MD）方法，然后进行局部能量优化。 MD 初始速度的均衡根据贝尔-埃文斯-波利亚尼原理进行。
焓和电子结构的形成
训练数据是通过使用VASP * 包计算的 DFT 实验生成的。可接受的带隙值基于Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) 泛函，它可能会产生不准确的值，但擅长再现不同材料化学成分的一般相关性。因此，这种情况下的误差是系统性的，并且对应于带隙值的恒定偏移。
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* VASP 包使用显卡，并已在配备REG.RU 的NVIDIA Tesla V100 GPU 的服务器上成功测试。
为了分析化学键，使用了晶体轨道重叠布居（Crystal Orbital Overlap Population，COOP），它表征了电子态密度的成键和反键。
结果
寻找新的半导体
最初，研究作者试图寻找新的半导体材料，因为机器学习模型预测的所有化合物都是稳定的。其中之一是Ba 2 As 2 S 5。使用的搜索原则如下：
所有每个元素原子数少于 12 个的 Ba-As-S 组合物都需要进行评估，以发现其他潜在稳定的材料。
如果发现另一个稳定化合物区域，则使用确定带隙的模型评估 Ba-As-S 系统。在这种情况下，模型预测的宽度约为 1 eV。
研究人员的预测表明，Ba-As-S 系统包含有前景但尚未发现的半导体材料。
接下来，作者开始细化候选材料清单。 Ba 2 As 2 S 5是一种已知 土耳其出口最多的产品是什么？ 化合物，但它不在训练集中。但另一方面，没有实验证据表明Ba-和As-相图附近存在三元化合物。因此，编制了第一个候选列表，其中列出了与常见氧化态 Ba 2+、 As 3–和 S 2–相对应的成分。此列表中可能的最小分子式单元为 Ba 4 As 2 S 和 Ba 5 As 2 S 2（7 个和 9 个原子）。
经过初步评估后
将探索新的组合。在这种情况下，X 4 Y 2 Z 和X 5 Y 2 Z 2中的组分被替换，其中X = {Mg, Ca, Sr, Ba}, Y = {P, As, Sb, Bi} 且Z = { O、S、Se、Te}，即64种成分。对于每种化合物，估计最小带隙并选择具有最低能量的候选化合物。
为了估计焓，可以依靠 DFT 的相稳定性并为每个 XYZ 系统构建吉布斯三角形。 Ba-As-S 的三角形如图所示：
机器学习模型预测的 Ba-As-S 系统不同组合的 (a) 稳定性和 (b) 带隙； (c) 从模拟中获得的估计状态。蓝色和橙色圆圈分别是热力学稳定相和不稳定相。
研究结果是，作者发现 X 4 Y 2 Z 或 X 5 Y 2 Z 2，在某些情况下，甚至两种成分都被预测为热力学稳定的。例外情况为 Ba-Bi-S、Ba-Bi-Se、Ba-Sb-S、Ca-Bi-S、Ca-Bi-Se、Ca-Sb-S、Sr-Bi-S、Sr-Bi-Se、 Sr-Sb-S 和所有含镁化合物，Mg-YZ。因此，Y和Z元素相隔两个或更多个周期的相位往往不稳定。同时，化合物X 4 Y 2 Z 比X 5 Y 2 Z 2更稳定，因此将来我们将只关注它们的相特性。
能源特性
获得的带隙值的范围对于半导体中的光伏和热电现象特别重要。
为了评估 X 4 Y 2 Z化合物的光电特性，作者计算了它们的吸收光谱并将其与太阳光谱进行了比较。下图显示了在 6x6x6 点网格上计算的频率相关介电函 手机号码列表 数的虚部。
化合物 X 4 Y 2 Z的吸收光谱
介电函数的虚部相对于太阳光谱辐射的能量显示
正如预期的那样，具有最佳吸收特性的化合物具有最低的带隙能量。最合适的候选者是X 4 Y 2 Te和X 4 Sb 2 Se，其吸收边值在1.2-2.0 eV范围内并且高峰值在1.8-3.0 eV左右。因此，这些材料非常适合光伏应用。
Zintl 相是具有热电特性的有前途的候选材料
由于其化学和结构的复杂性，Zintl 化合物具有低热导率和高功率值。在下图中，您可以看到 Ba 2 As 2 S 化合物的价带和电导带的局部极值，再加上上述特性，使得此类材料适合用作热电能源。
